图文简介

金属硒（M-Se）电池由于其高能量密度和高倍率能力而被认为是下一代电池技术的有希望的候选者。然而，由于多硒化物的穿梭效应，硒正极存在循环性能差和库仑效率低的问题。本文报道了将MXene 掺入到Se渗透的多孔 N 掺杂碳纳米纤维 (PNCNFs) 上，以构建用于高性能 Na-Se 和 Li-Se 的独立式 Janus PNCNFs/Se@MXene 阴极电池。吡咯-N含量的增加和PNCNFs的多孔结构有利于增强对多硒化物的吸附和减轻穿梭效应。同时，密度泛函理论 (DFT) 计算证明，具有极性界面的二维MXene 能够有效地化学固定和物理阻断多硒化物，从而抑制穿梭效应。碳化钛的独特架构建立在互连纳米纤维之上，这种结构确保了氧化还原反应的连续电子转移。因此，新型Janus PNCNFs/Se@MXene 电极在 Na-Se 和 Li-Se 电池中都具有强大的倍率能力和出色的长期循环稳定性。将 2D MXene 用于构建 Janus 电极为硒基正极材料提供了竞争优势，并突出了开发高性能电池的新战略。

a) Janus PNCNFs/Se@MXene电极的制备过程示意图。b) PNCNFs 的SEM图像。c,d) PNCNFs 的 TEM 图像。e) PNCNFs 的光学照片。f) PNCNFs/Se的SEM图像。g) PNCNFs/Se 的TEM图像。h) PNCNFs/Se@MXene 的 SEM 图像。i)PNCNFs/Se@MXene的TEM图像。j) PNCNFs/Se@MXene 的 HAADF-STEM 图像和相应的元素分布。

Na-Se电池中PNCNFs/Se@MXene正极的电化学性能。

a) 钠硒电池中 PNCNFs/Se@MXene 的原位 XRD。b) Janus PNCNFs/Se@MXene 电极的概念图。

PNCNFs/Se@MXene 正极在 Li-Se 测试电池中的电化学性能。a) PNCNFs/Se@MXene 阴极在 0.1 mV s -1时的 CV 曲线。b-d) PNCNFs/Se@MXene 循环性能、倍率能力、不同C倍率下的充放电曲线。e) PNCNFs/Se@MXene 正极在 5 C 倍率下的循环寿命延长。

总之，我们设计并开发了一种灵活的 Janus PNCNFs/Se@MXene 阴极电极，用于钠硒和锂硒电池。这种独特的 Janus 结构使阴极具有协同的多功能效应。具有多孔结构和大量暴露的吡咯-N的PNCNFs有利于活性物质的有效储存，增加活性面积，离子可及性更好，同时对聚硒化物的强吸附，加快反应动力学。具有极性界面的 2D MXene 能够实现强大的化学固定，并进一步物理阻挡聚硒以抑制穿梭效应，并且特征性的 3D 互连电极结构增强了电子传输和与感兴趣的移动离子的接触面积。即使在 20 C，基于 PNCNFs/Se@MXene 的电池也可以保持 411 mA hg -1的容量。在 Li-Se 电池的情况下，在 74.9 wt% 的高硒负载下，在 5 C 下 3500 次循环后，电池表现出 298 mA hg -1的长期容量。这项工作为未来在 Na-Se 和 Li-Se 电池中设计基于 MXene 的柔性正极提供了许多机会和深刻的启发，并且可以很容易地扩展到其他用于先进储能系统的低维材料。