厦门大学化学化工学院孙世刚院士团队的王宇成副教授、周志有教授与加拿大国立科学研究院孙书会院士合作,发展燃料
电池分子探针方法,提出“活性三相界面”新概念。相关成果以“Identification of the active triple-phase boundary of a non-Pt catalyst layer in fuel cells”为题在线发表于Science Advances(2022 DOI: 10.1126/sciadv.add8873)。
热解型Fe/N/C材料被认为是最有希望代替贵金属Pt的非贵金属氧还原电催化剂。然而,现有的催化剂设计原则仍主要基于水溶液旋转圆盘(RDE)测试。相较于RDE,燃料电池实际工况反应条件发生了巨大变化,从水溶液的“固-液”界面转变为“固-气-液”三相界面。由于这一差异,使得诸多在RDE层面筛选出的性能优异的催化剂在燃料电池上表现一般。因此,我们需要深入认识燃料电池三相界面,进而在燃料电池工况层面发展催化剂的设计原则。
基于此,研究团队发展了一种尺寸敏感的分子探针方法,可用于在燃料电池反应条件下三相界面在微/介孔范围内的信息识别。由于Fe/N/C催化剂存在碱性的吡啶氮位点,其与酸性的聚合物电解质(Nafion)存在强烈的作用特性,据此可对三相界面进行再次区分,分为“活性三相界面”与“非活性三相界面”。对于Fe/N/C催化层,0.8-2.0 nm的微孔被认为是“活性三相界面”,贡献了至少70%的活性(即便催化剂的微孔比例仅为29%);介孔和大孔被认为是“活性三相界面”。该研究给出了非贵金属催化剂“短微孔”的工况设计原则,减小微孔的深度,缓解传质问题,同时消除催化剂/Nafion的界面(毒化)作用,为非铂氧还原催化剂和燃料电池催化层的设计和构建提供了思路。
该工作在王宇成副教授、周志有教授和孙书会院士的共同指导下完成。我院2021级博士生黄文、2021届博士毕业生万里洋和访问学者杨健博士为共同第一作者;谭元植教授、谢榕杰博士、郑燕萍博士,中科院高能物理所郑黎荣研究员等对研究工作给予了重要支持和帮助。研究工作得到国家重点研发计划(2021YFA1501504)、国家自然科学基金(22179116、92045302和22021001)、中央高校基本科研基金(20720220017)的资助。
论文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add8873